本網(wǎng)訊 3月中旬以來,，我校化學(xué)化工學(xué)院有機合成方法學(xué)方向3名博士在國際知名期刊Organic Letters（《有機化學(xué)通訊》）,、Chemical Science（《化學(xué)科學(xué)》）連續(xù)發(fā)表5篇高水平論文,。Organic Letters是1999年由American Chemical Society（美國化學(xué)會）出版社發(fā)行的國際期刊，主要報道有機化學(xué)方面的最新研究進(jìn)展,，是中科院一區(qū)top期刊,、自然指數(shù)（Nature Index）期刊，最新影響因子為4.9,；Chemical Science是 2010年由Royal Society of Chemistry（英國皇家化學(xué)會）出版社發(fā)行的化學(xué)領(lǐng)域綜合性期刊,，是中科院一區(qū)top期刊、自然指數(shù)（Nature Index）期刊,，最新影響因子為7.6,。
金勝周博士發(fā)表在Organic Letters上的第一篇論文題為“P(=O)R2-Directed Asymmetric Catalytic C?H Olefination Leading to C?N Axially Chiral Targets”（磷氧基導(dǎo)向C-H鍵活化構(gòu)建C-N鍵軸手性的產(chǎn)物）。該論文被編輯部選中為封面文章,，金勝周博士為該論文的第一作者和第一通訊作者,，湖北師范大學(xué)為第一通訊單位，美國德州理工大學(xué)/南京大學(xué)李桂根教授為論文共同通訊作者,。
該工作首次將P(=O)R2作為導(dǎo)向基團安裝N-芳基吲哚芳基的鄰位,，成功實現(xiàn)了C–H鍵的不對稱烯化反應(yīng)，并構(gòu)建了C–N鍵的軸手性,。反應(yīng)展示出了廣泛的底物適用性,，絕大部分產(chǎn)物都表現(xiàn)出優(yōu)異的立體選擇性。通過產(chǎn)物的進(jìn)一步轉(zhuǎn)化可獲得含有吲哚結(jié)構(gòu)的軸手性磷配體,，為不對稱催化反應(yīng)提供了有效的配體選擇,。通過詳細(xì)的實驗研究和機理驗證,，提出了一個合理的催化循環(huán)機制。此外,，通過聚集誘導(dǎo)極化（AIP）實驗,，作者還發(fā)現(xiàn)了催化劑聚集在反應(yīng)中的潛在作用。
該博士發(fā)表在Organic Letters上的第二篇論文題為“Three-Component 1,2-Carboalkynylation of Alkenes via Cooperative Nickelaphotoredox Catalysis”（光氧化還原和鎳協(xié)同催化烯烴的三組分1,2-碳炔基化）,。金勝周博士為論文共同第一作者,，湖北師范大學(xué)為第二通訊單位，東北大學(xué)王丁意教授為論文通訊作者,。
近年來報道了許多烯烴雙官能化的催化方法,，但通過在碳碳π鍵上進(jìn)行分子間加成形成C(sp3)-C(sp3)和C(sp)-C(sp3)鍵的方法仍未得到充分的研究。該工作建立了一種光氧化還原/鎳雙催化體系,，使用商業(yè)購買的原料作為反應(yīng)底物,，實現(xiàn)了三組分的1,2-碳炔基化反應(yīng)。這種氧化還原-中性的方案使合成高效和多樣化的脂肪炔具有優(yōu)異的區(qū)域選擇性和反應(yīng)效率,。此外,，產(chǎn)物可以很容易地轉(zhuǎn)化為末端炔，用于各種下游產(chǎn)品的合成,。通過機理實驗的研究,，闡明了烯烴雙官能化過程的最優(yōu)反應(yīng)途徑。
陳緒朗博士發(fā)表在Chemical Science上的論文題為“Adaptive Nitrogen-Containing Buckybowl: A Versatile Receptor for Curved and Planar Aromatic Molecules”（適應(yīng)性含氮巴基碗：一種可作用于彎曲及平面芳香分子的多功能受體）,。陳緒朗博士為論文第一作者兼通訊作者,，化學(xué)化工學(xué)院鄭春陽副教授、黃小歡教授和北京師范大學(xué)龔漢元教授為論文共同通訊作者,，湖北師范大學(xué)為論文第一通訊單位,。
碗狀多環(huán)芳烴（Buckybowl，巴基碗）因其獨特的曲面共軛體系和電子離域特性,，在功能材料領(lǐng)域備受關(guān)注,。盡管corannulene（心環(huán)烯）和sumanene（花烯）等經(jīng)典分子已展現(xiàn)出光電性能優(yōu)勢，但復(fù)雜的合成工藝始終制約著新型巴基碗的結(jié)構(gòu)創(chuàng)新,。最近的研究進(jìn)展,，尤其是雜原子的引入，拓展了巴基碗的結(jié)構(gòu)多樣性,。在該項研究中，他們采用核心-外圍策略通過單鍵連接了兩個平面前驅(qū)體,，成功合成了核心處含有碳-碳單鍵的含氮巴基碗（1）,。1表現(xiàn)出依賴于溶劑的紅光發(fā)射（613-625 nm），具有高色純度（FWHM達(dá)35 nm）和量子產(chǎn)率（57%）,，凸顯了其在光電子應(yīng)用方面的潛力,。此外,，富含電子的核心以及極低的翻轉(zhuǎn)能壘使得巴基碗1能夠在溶液中通過強非共價相互作用與碗狀的碗烯、球狀的C60以及平面的芘進(jìn)行自組裝（結(jié)合常數(shù)達(dá)4.48×10? M?1）,。這些實驗觀察結(jié)果得到了理論計算的證實,，理論計算確認(rèn)了主客體相互作用在幾何結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu)方面的兼容性。該項研究強調(diào)了單鍵核心策略在構(gòu)建碗狀分子方面的潛力,，為碗狀分子的設(shè)計與合成提供了一種新方法,。1出色的紅光發(fā)射性能為開發(fā)用于功能性光學(xué)材料的有機分子開辟了新途徑。此外,，觀察到的與碗烯形成的一維柱狀組裝體,，為碗狀分子的先進(jìn)組裝策略提供了新的思路?？傮w而言,，該研究不僅擴充了碗狀分子設(shè)計的方法庫，也為探索基于碗狀結(jié)構(gòu)及其超分子組裝體的功能材料奠定了基礎(chǔ),。
該博士發(fā)表在Organic Letters上的論文題為“Synthesis and Chiroptical Properties of a Saddle-Shaped Quadruple Helicene with a Cyclooctatetrapyrrole Core”（具有環(huán)辛四吡咯核心的鞍形四螺烯的合成及其手性光學(xué)性質(zhì)）,。陳緒朗博士為論文第一作者兼通訊作者，化學(xué)化工學(xué)院黃小歡教授和北京師范大學(xué)龔漢元教授為論文共同通訊作者,，湖北師范大學(xué)為論文第一通訊單位,。
螺烯是一類通過多個苯環(huán)或其他芳香體系鄰位稠合而成的螺旋狀手性化合物，因其螺旋手性和圓偏振發(fā)光（CPL）特性而備受關(guān)注,。具備π共軛骨架和三維鞍形幾何結(jié)構(gòu)的環(huán)辛四芳基化合物是構(gòu)筑新型螺烯的理想核心結(jié)構(gòu),。在該項研究中，他們使用簡單的一步催化偶聯(lián)方法,，成功合成了一種新型的以環(huán)辛四吡咯為核心且具有良好圓偏振發(fā)光（CPL）性能的四螺烯（COT-PAO）,。外圍吖啶酮基團的引入賦予了其鞍形的分子結(jié)構(gòu)。對映純的COT-PAO展現(xiàn)出顯著的手性性質(zhì),，其吸收不對稱因子（∣gabs∣）為5.84×10?3,，發(fā)光不對稱因子（∣glum∣）達(dá)到了1.21×10?2。該項工作是具有環(huán)辛四烯基四芳基核心且展現(xiàn)出圓偏振發(fā)光性能的四螺旋烯的罕見實例,，突顯了它們在圓偏振發(fā)光應(yīng)用方面的潛力,。此外，該研究為具有圓偏振發(fā)光性質(zhì)的螺烯提供了一種新的合成方法,，且這些研究成果有可能為高性能圓偏振發(fā)光材料的發(fā)展做出貢獻(xiàn),。
韓春雨博士發(fā)表在Organic Letters上的論文題為“Multisubstituted Indoles by a Dual Gold/Silver-Catalyzed Aminoalkynylation of 2-Alkynylanilines”（金/銀協(xié)同催化2-取代苯胺類化合物的氨基炔基化反應(yīng)合成多取代吲哚）。2023級碩士研究生申鵬為論文第一作者,，韓春雨博士為第一通訊作者,，化學(xué)化工學(xué)院楊進(jìn)華副教授為共同通訊作者，湖北師范大學(xué)為論文唯一通訊單位,。
多取代吲哚是一類重要的結(jié)構(gòu)單元,，廣泛存在于具有生物活性的天然產(chǎn)物,、藥物分子以及功能有機材料中，并在藥物研發(fā)領(lǐng)域具有關(guān)鍵作用,。然而,，常規(guī)的合成方法存在明顯局限性：需預(yù)先合成無環(huán)中間體或區(qū)域選擇性控制等難題。該研究報道了一種高效的多取代吲哚合成新策略：在空氣氛圍下,，通過雙金/銀催化體系的高價碘(III)試劑對2-取代苯胺類化合物的氨基炔基化反應(yīng),。該方法的創(chuàng)新性體現(xiàn)在：（1）原位生成的炔基Au(III)物種可高效促進(jìn)2-炔基苯胺的氨基炔基化過程，展現(xiàn)出優(yōu)異的官能團兼容性和高收率,；（2）機理研究證實炔基金(III)中間體在反應(yīng)進(jìn)程中起關(guān)鍵作用,；（3）該方案具有克級放大潛力，且產(chǎn)物可進(jìn)一步衍生化為多種功能化化合物,。該研究為多取代吲哚的合成提供了新思路,，其成果將吸引有機化學(xué)與材料科學(xué)領(lǐng)域研究者的廣泛關(guān)注。
該工作得到了國家自然科學(xué)基金,、廣東省區(qū)域聯(lián)合基金-青年基金及污染物分析與資源化技術(shù)湖北省重點實驗室開放基金項目的資助,。
論文信息：
1. P(=O)R2-Directed Asymmetric Catalytic C?H Olefination Leading to C?N Axially Chiral Targets
Shengzhou Jin*, Yu Wang, Jasmine X. Yan, Ting Xu, Min Ning, Qingkai Yuan, and Guigen Li*
Org. Lett., 2025, DOI: 10.1021/acs.orglett.4c04862.
論文鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.orglett.4c04862
2. Three-Component 1,2-Carboalkynylation of Alkenes ViaCooperative Nickel/Photoredox Catalysis
Lujing Niu1, Shengzhou Jin1, Meiqi Zhu, Lanfen Wang, and Dingyi Wang*
Org. Lett., 2025, DOI: 10.1021/acs.orglett.5c00471.
論文鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.orglett.5c00471
3. Adaptive Nitrogen-Containing Buckybowl: A Versatile Receptor for Curved and Planar Aromatic Molecules
Xu-Lang Chen*, Si-Qian Yu, Zi-You Zheng, Zhao-Yi Cheng, An-Na Chen, Jiaqi Liang, Xin Sun, Chunyang Zheng*, Xiaohuan Huang*, Han-Yuan Gong*
Chem. Sci., 2025, DOI: 10.1039/D5SC00988J.
論文鏈接：https://doi.org/10.1039/D5SC00988J
4. Synthesis and Chiroptical Properties of a Saddle-Shaped Quadruple Helicene with a Cyclooctatetrapyrrole Core
Xu-Lang Chen*, Si-Qian Yu, Zhao-Yi Cheng, Zi-You Zheng, An-Na Chen, Jinku Bai, Jia-Qi Liang, Chunyang Zheng, Xiaohuan Huang*, Han-Yuan Gong*
Org. Lett., 2025, DOI: 10.1021/acs.orglett.5c00294.
論文鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.orglett.5c00294
5.Multisubstituted Indoles by a Dual Gold/Silver-Catalyzed Aminoalkynylation of 2-Alkynylanilines
Peng Shen, Huanjun Zhang, Dan Xiao, Na Wang, Chunyu Han*, and Jinhua Yang*
Org. Lett. 2025, DOI: 10.1021/acs.orglett.5c00756
論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.orglett.5c00756